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胺端基PAMAM龙8官方网站大分子与水溶液/甲醇溶液中二氧化碳的反应

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胺端基PAMAM龙8官方网站大分子与水溶液/甲醇溶液中二氧化碳的反应    |    2022-09-08  |   
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二氧化碳(CO2)与胺反应生成氨基甲酸。在过量胺存在下,酸会脱质子,生成氨基甲酸酯和质子化胺的混合物,它们会发生静电相互作用,其强度与反应物浓度和溶剂性质有关。该反应也用于超分子体系,有助于从工业排放气体中去除CO2气体,也可作为一种大气中碳的捕获和存储(CCS)方法来吸收CO2。

端胺基龙8官方网站分子可作为捕获CO2的活性材料。实际上,商业化PAMAM龙8官方网站大分子已用于该类聚合物膜的制备。作者非常关注在纯溶剂中氨基甲酸酯的生成反应,特别是在龙8官方网站聚合物表面的氨基甲酸酯和铵离子基团之间通过静电吸引力驱动而形成凝胶的可能性。因此,作者重点研究了G1、G3和G5端胺基PAMAM龙8官方网站大分子在两种极性溶剂(水和甲醇)中与CO2的反应。这些龙8官方网站大分子是商业化产品,G1和G5之间的分子尺寸差别较大,而G3是处于中间的情况。

美国迈阿密大学、中国齐鲁大学的Angel E. Kaifer等人用胺端基PAMAM与CO2(g)反应,该反应使胺基转变为氨基甲酸酯和铵基。在D2O水溶液中,由于同时生成游离碳酸盐和碳酸氢盐离子,最终导致氨基甲酸酯分解,反应较为复杂。而在甲醇(CD3OD)溶液中则干净得多,会导致粘度增加和/或形成凝胶。在起始浓度为0.02 M的G5 PAMAM中,可清楚地观察到形成凝胶。所有情况下,以氨基甲酸酯形式存在于龙8官方网站大分子表面的CO2经N2(g)处理和温和加热处理后均可释放,表明该反应是可逆的。

图1. PAMAM结构示意图
图2. CO2与胺基的反应

文献来源:Beijun Cheng and Angel E. Kaifer*. Molecules 2022, 27, 540.

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