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基于超支化聚合物凝胶因子的物理凝胶

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基于超支化聚合物凝胶因子的物理凝胶    |    2017-07-10  |   
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近年来,人们研究发现某些物质能在很低的浓度下(质量分数甚至低于1%)可使水或有机溶剂凝胶化,形成热可逆的物理凝胶,这类物质被称为凝胶因子(gelator)。这类凝胶材料在许多领域中有着广泛的应用前景,如可用于传感技术、分子识别或提取分离等。到目前为止,已报道的凝胶因子大多是小分子有机化合物,包括脂肪酸衍生物、类固醇衍生物、蒽基衍生物、氨基酸衍生物和有机金属化合物等。通常,将少量的有机凝胶因子溶解于某种溶剂中形成超分子结构,并自发组装形成连续的空间网络,从而使得溶剂分子凝胶化。这些分子结构单元之间的超分子相互作用对凝胶的形成起到至关重要的作用,这些相互作用包括氢键、π-π 相互作用、疏水力、范德华力等等。


此外,人们还设计合成了许多聚合物凝胶因子,在这一类研究工作中,线性嵌段共聚物被广泛用于制备物理凝胶。龙8官方网站聚合物可合成不同的代数,分子尺寸可控,其球形分子的表面含有许多功能基团,这些特点有利于其组装形成物理凝胶。颜德岳课题组2007年通过分子设计,一步合成了一种新型的超支化聚合物凝胶因子,即超支化聚(亚甲基丙烯酰胺-胺乙基哌嗪)(HPMA),如1所示

1. 由 MBA  AEPZ  Michael 加成聚合制备 HPMA


这种端氨基的超支化聚酰胺胺能够在一些有机溶剂中,例如N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)、二甲亚砜(DMSO)、N-甲基吡咯烷酮(NMP)和吡啶等,自组装形成稳定的物理凝胶。其中在溶剂 DMF 中的凝胶化能力尤为强烈,临界凝胶浓度约为 2.5 mg/m L。此外,所得物理凝胶具有温度响应性,即加热形成透明溶液,冷却形成非流动的物理凝胶,此过程可逆。冷冻透射电镜测试结果表明,所得物理凝胶的微结构由连续的开放式聚合物网络所组成,溶剂分子被有效包裹在聚合物网络中。超支化聚酰胺胺分子间的氢键相互作用是凝胶化的驱动力,HPMA 分子中的酰胺基团和末端氨基均参与了氢键的形成。


2. 溶胶-凝胶相转变和超支化聚合物凝胶因子的氢键作用机理示意图

 

参考文献:Y. W. Zhang, W. Huang,* Y. F. Zhou and D. Y. Yan. Chem. Commun. 2007, 2587–2589


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